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氨是PM2.5的重要前體物之一，在污染形成過程中起到關鍵性作用。為研究氨減排對空氣質量改善的貢獻、探討在區(qū)域及城市尺度內如何通過氮素管理實現(xiàn)對PM2.5污染的控制，研究團隊開展了氨排放對城市及區(qū)域空氣質量影響的模擬研究。
一、 氨排放對全球空氣質量的影響
大氣中活性氮主要包括氨氣(NH3)和氮氧化物(NOx)兩類，其中NOx主要來自化石燃料燃燒，NH3主要來自于農業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)，兩者均為PM2.5的重要前體物。1990-2013年，活性氮排放對全球PM2.5污染貢獻率從30%升高至39%，所造成的生命損失從195萬人/年上升至233萬人/年，其中氨排放的貢獻率從25%提高到32%。分地區(qū)來看，亞洲、南美等地活性氮對PM2.5污染的貢獻率升高，在歐洲、北美等地有所降低。
目前針對兩者的減排政策存在較大差異，針對NOx已有明確的減排政策，預計NOx排放量將大幅下降，而NH3的減排政策尚未明確實施，預計排放量仍將持續(xù)上升。但值得注意的是，成本效益分析結果顯示(圖1)，NH3減排的效益-成本比顯著高于NOx減排。
1. 氨減排的收益高于氮氧化物減排
環(huán)境效益方面，NOx減排在抑制大氣硝酸鹽形成的同時，還將通過影響大氣氧化性，影響硫酸鹽的形成；NH3減排不僅帶來銨鹽的減排，同時還將抑制大氣硝酸鹽的形成。
健康效益方面，針對全球不同地區(qū)的模擬結果顯示，在NH3減排情景下PM2.5空氣質量改善的健康效益明顯高于NOX減排情景。
2. 氨減排的實施成本低于氮氧化物減排
當前全球各地已經有明確的NOx減排政策，而尚未開展針對農業(yè)氨的有效減排工作，目前采取的許多減排措施較為簡單、成本低廉。因此，氨減排的實施成本僅為氮氧化物減排成本的10%左右。
圖1. 全球及各地區(qū)控制NH3和NOx排放的效益/成本比值
二、氨排放在區(qū)域及城市尺度對空氣質量的影響
2005-2016年，全國氨氣年排放總量存在不同幅度的變化。我國東部地區(qū)是氨排放高值區(qū)，2012年以來由于化肥使用量約束、化肥種類變化等因素影響，該地區(qū)氨排放量呈現(xiàn)下降趨勢。
*不同統(tǒng)計清單的氨排放估算存在較大的不確定性。
1. 華北地區(qū)氨減排對空氣質量的影響
針對我國東部氨排放的高值地區(qū)——華北地區(qū)，研究團隊采用WRF-Chem區(qū)域空氣質量模型，開展了2015年1月和7月華北地區(qū)近地層氨氣和銨鹽濃度模擬，研究氨氣減排對PM2.5濃度的影響。
·與觀測結果相比，模擬結果空間分布特征較好，但存在偏差
將地面NH3濃度模擬結果與觀測結果(Pan et al., 2018)進行比對，發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有模型可較好模擬其地面空間分布特征，模擬結果在華北地區(qū)地面觀測結果的平均偏差在20%內。
·氨氣濃度和銨鹽濃度對氨減排的響應情況
氨氣濃度和銨鹽濃度對氨減排的響應速度不同。減排初期(減排量<40%)，氨氣濃度率先下降，但隨著氨減排不斷深入(減排量>60%)，銨鹽濃度加速下降。從區(qū)域來看，氨氣濃度和銨鹽濃度反應變化相互平衡，導致NHx濃度對氨減排的響應接近線性。
·PM2.5濃度對氨減排的響應情況
PM2.5濃度對氨減排呈現(xiàn)出非線性響應(與銨鹽類似)。氨減排初期，PM2.5濃度整體下降幅度較小；當氨減排量超過40%時，PM2.5濃度加速下降(圖2)。重污染狀態(tài)下，PM2.5濃度對氨減排的響應程度更大。相比之下，在清潔天(1月PM2.5=4.8 μg/m³，7月PM2.5=2.4 μg/m³)，減少NH3排放量對降低PM2.5濃度效果甚微。同時，氨減排也會導致人口加權PM2.5濃度(PWC)不同程度地下降。
此外，SO2和NOx排放量也會影響NH3減排對控制PM2.5污染的效率。在SO2/NOx排放量高的階段，開展NH3減排工作將更有效改善PM2.5污染，冬季聯(lián)合控制NOx和NH3排放將比單獨控制NOx更有效。
圖2. 北京及周邊PM2.5濃度對氨減排的非線性響應
2. 北京地區(qū)氨減排對空氣質量的影響
據排放清單顯示，2016年北京市氨排放總量為53.6Gg，僅占京津冀氨排放總量的6.8%。京津冀地區(qū)氨排放中農業(yè)源占80%；而北京市氨排放中農業(yè)源、交通源、工業(yè)源、散煤燃燒分別占43%、29.5%、18.8%和7.4%，非農業(yè)源占主導。
研究團隊應用3km分辨率空氣質量模型，模擬了2018年8月和12月北京及周邊地區(qū)(城市站點、郊區(qū)站點和農村站點)的地表氨濃度，并與觀測結果進行比較。
· 城市地區(qū)夏季地表氨氣濃度模擬存在低估
與觀測結果相比，夏季城市站點和郊區(qū)站點的模擬結果明顯偏低。衛(wèi)星觀測資料和文獻資料中觀測結果均證實這一結論。在排除觀測誤差、氣粒分配、氣象等因素影響后，可以認定北京城市地區(qū)夏季地表氨氣濃度被低估。
基于地面觀測結果，研究團隊通過調整排放方案(北京農業(yè)源與非農業(yè)源排放量均提升約5倍，香河排放量降低20%)，得到反演約束的8月份北京地區(qū)氨排放量，從而使模型模擬結果與觀測結果吻合。這反映夏季城市氨排放源在現(xiàn)有清單估算中的低估。
·氨氣與銨鹽來源存在顯著差異
研究團隊通過模型敏感性試驗，發(fā)現(xiàn)當改變模型中北京/天津/河北氨排放量時，氨氣濃度響應非常明顯，但銨鹽濃度的響應較弱(表1)。氨氣與銨鹽大氣地表停留時間不同，前者地表停留時間較短，具有局地性；后者存活時間更長，可以參與遠距離輸送。因此，氨氣與銨鹽的來源存在顯著差異，在源解析工作中，需要結合氨氣和銨鹽兩者來全面分析氨減排對PM2.5形成的影響。
表1. 模型中改變北京/天津/河北氨排放時氨氣/銨鹽濃度的變化值
氨減排有利于推動空氣質量持續(xù)改善，同時具有良好的健康效益。因此，在現(xiàn)有控制氮氧化物排放的基礎上，加大對氨排放的控制，對緩解PM2.5污染具有重要意義。建議未來應持續(xù)開展相關科學研究，分析城市地區(qū)低估的氨排放來源及特征，提高排放源清單的準確性，探究模型參數(shù)不確定性對模擬結果的影響，以針對性采取減排措施，降低氨排放對我國空氣質量的影響。
(張霖 北京大學物理學院大氣與海洋科學系研究員)
原標題：專家觀點|張霖：氨排放對城市及區(qū)域空氣質量的影響
